Sau khi thọ giới Sa-di-ni, Sư bán tư trang và vay mượn thêm để xây cất Ni viện đầu tiên cho nữ giới có chỗ tu học, đó là Ni viện Diệu Đức. Sư còn góp phần sáng lập và trùng tu nhiều chùa Ni và tịnh viện khác tại Thừa Thiên Huế như Diệu Viên, Khải Ân, Hồng Ân, Kiều Đàm, Định Huệ, Đông Thuyền, Hồng Đức, Liên Trì, Liên Hoa; Bảo Thắng - Hội An, Bảo Quang – Đà Nẵng, Tịnh Nghiệm - Quảng Ngãi, Ni viện Diệu Quang – Nha Trang. Tại miền Nam, Sư là người góp công thành lập Ni trường đầu tiên ở Sa Đéc, Ni viện Từ Nghiêm, Dược Sư, Diệu Giác, Diệu Tràng, Diệu Pháp tại Hố Nai, Long Thành. Su còn góp công rất nhiều trong việc xây dựng viện Đại học Phật giáo đầu tiên của Việt Nam là Đại Học Vạn Hạnh, cùng với Hòa thượng Trí Thủ, Hòa thượng Minh Châu, Hòa thượng Nhất Hạnh và cư sĩ Ngô Trọng Anh … là những vị khai sáng đầu tiên. Ngoài ra, cơ sở Kiều Đàm tại đường Công Lý (ngày nay là Nam Kỳ Khởi Nghĩa) cũng do Sư cổ động xây cất. Ngoài các cơ sở văn hóa và Chùa, Sư còn góp công đắc lực khai sáng cô nhi viện Tây Lộc Huế và các cô, ký nhi viện trên khắp thành thị thôn quê miền Trung từ 1964 trở đi. Năm 1952, Sư góp phần đắc lực trong việc sáng lập nhà in Liên Hoa để in kinh sách Phật giáo và nguyệ sang Liên Hoa, do Hòa thượng Đôn Hậu làm Chủ nhiệm, Hòa thượng Đức Tâm làm Chủ bút, Sư làm Quản lý và Biên tập viên, là tờ báo Phật giáo sống lâu nhất tại miền Trung. Ngoài công tác hội trì chánh pháp và làm từ thiện xã hội, Sư còn dịch thuật trước tác và cộng tác với nhiều tạp chí Phật giáo như Viên Âm, Giác Ngộ, Từ Quang, Liên Hoa… Các bộ kinh luận quan trọng do Sư dịch gồm có Thành duy thức luận, Du-già Sư địa luận, Lăng-già Tâm ấn, Di-lặc hạ sinh kinh, Đại trí độ luận, Trung quán luận lược giải (của Long Thụ Bồ Tát), Hiện thật luận (của Thái Hư đại sư) v.v… Ngoài ra, Sư còn sáng tác rất nhiều tập thơ văn khuyến tu và giáo dục phụ nữ, như câu chuyện đạo lý, v.v…
Mặc dù Phật sự đa đoan, Sư luôn luôn học hỏi, tham cứu kinh sách Đại Tiểu thừa, và thường nhập thất tham thiền tại chùa Khải Ân, núi Châu Ê. Tuy mang thân nữ, Sư gần như không có thói nhi nữ thường tình mà Phật thường thống trách. Nguyện của Sư là đời đời mang thân nữ để độ cho nữ giới và không cầu sinh Tịnh độ: “Nguyện Phật chứng minh muôn vạn kiếp, con xin lăn lóc cõi Ta Bà”. Có lẽ do hạnh nguyện ấy mà đến đâu Sư cũng được phụ nữ đoanh vây, già trẻ lớn bé đều yêu mến. Và cũng có lẽ nhờ Sư am hiểu nhân tình, tùy cơ giáo hóa, có biện tài vô ngại. Nhưng trên tất cả, chính nhờ tâm hồn Sư bao dung quảng đại, bình đẳng đối với người thân cũng như sơ, xa cũng như gần. Câu thơ Sư làm “lưới trời bao phủ một tình thương” đủ nói lên chính xác tâm hồn Sư vậy.
Mặc dù là vị hộ trì đắc lực cho chư Tăng tu học, mặc dù được đặc cách học chung với chư Tăng trong các lớp giảng đầu tiên tại Huế, Sư không vì vậy mà xao lãng Bát kỉnh pháp. Ngược lại, đối vớ ichư Tăng Sư luôn luôn kính nể, dù là một vị tỳ kheo tân thọ giới hay chỉ một chú tiểu, Sư cũng đối xử lễ độ và hết lòng nâng đỡ. Đối với Ni chúng, Sư là bạn của tất cả mọi người, ai gần Sư cũng kính mến như bậc Thầy do bởi bản tánh bình dị, uy nghi khả kính. Tính bình dị của Sư quả là một tấm gương cho Ni giới: xuất thân từ nơi phú quý, mà khi vào chùa, Sư đã sống một cuộc đời hoàn toàn buông xả, đối với bốn vật cần dùng là ẩm thực, y phục, sàng tòa và dược phẩm Sư không chú trọng, có gì tốt đẹp đều đem cúng dường bố thí. Trước khi ngọa bệnh, nơi thường trú của Sư tại chùa Hồng Ân chỉ là một gian nhà thấp u tối, nhưng Sư không hề quan tâm sửa chữa, vì tâm hồn Sư luôn luôn để vào những chương trình rộng lớn hộ trì Tam Bảo, phục vụ chúng sinh đương thời và mai hậu.