Ngay từ lúc còn ngồi ghế Đại học tại Tây Thiên, ngài đã được mời làm giảng sư của Hội Phật Học. Khi tốt nghiệp Đại học Phật giáo, với tuổi 32, ngài đã trở thành một trong những hạt nhân tích cực của phong trào Chấn Hưng Phật Giáo. Là giảng sư nòng cốt, tiên phong của Hội Phật Học, ngài đi giảng dạy khắp các tỉnh miền Trung nhất là tại Quảng Nam, Đà Nẵng.
Năm 1940 và 1942, ngài đã hai lần sang thuyết giảng ở một số tỉnh có đông Việt kiều tại Lào; đàm đạo với Vua Sải và tham lễ tại một số nơi ở Vương quốc Phật giáo này.
Năm 1945, ngài thay thế cư sĩ Tâm Minh Lê Đình Thám giữ chức Chánh Hội Trưởng Hội Phật Học Thừa Thiên. Cũng trong năm này, ngài nhận chức trụ trì Quốc Tự Linh Mụ, một di tích lịch sử đã bị đổ nát hoang tàn.
Năm 1947, cùng chung số phận với hàng loạt các cơ sở Phật giáo danh tiếng trên cả nước bị đánh phá tiêu tàn, chùa Linh Mụ cũng bị Pháp chiếm đóng, ngài bị Pháp bắt, tra tấn và sau cùng bị bắt tự đào huyệt chôn mình, suýt bị bắn chết thì nhờ bà Từ Cung can thiệp mới được thả.
Năm 1948, ngài làm Cố Vấn đạo hạnh Hội Phật Học Trung phần và làm Tuyên Luật Sư Giới Đàn Báo Quốc, Huế.
Năm 1949, ngài thay thế cụ Chơn An Lê Văn Định giữ chức Chánh Hội Trưởng Tổng Trị Sự Hội Phật Học.
Năm 1951, ngài làm Đàn Đầu Hòa Thượng tại chùa Ấn Quang mà trong giới đàn này, quý Hòa Thượng Nhật Liên, Thượng Tọa Nhất Hạnh... là giới tử.
Năm 1952, ngài được suy cử làm Giám Luật Tăng Già toàn quốc.
Năm 1956, ngài thành lập và làm chủ nhiệm Liên Hoa Văn Tập.
Năm 1958, đổi tên Liên Hoa Văn Tập thành Liên Hoa Nguyệt San và cũng chính ngài làm chủ nhiệm.
Năm 1963, ngài tham gia hàng ngũ lãnh đạo phong trào đấu tranh chống chính sách kỳ thị, đàn áp Phật giáo của chính quyền Ngô Đình Diệm. Đêm Pháp nạn 20 tháng 8 năm 1963 ngài bị bắt tại chùa Diệu Đế và bị đưa đi giam giữ.Năm 1964, Đại Hội Thống Nhất Phật Giáo tại Sài Gòn, ngài được bầu làm Chánh Đại Diện miền Vạn Hạnh.
Năm 1965, ngài làm Yết Ma Đại Giới Đàn Từ Hiếu, Huế.Năm 1966, ngài hướng dẫn tăng ni tín đồ miền Trung tranh đấu cho Pháp nạn lần thứ hai dưới chế độ Thiệu, Kỳ.
Năm 1968, ngài đứng lên vận động Chư Tôn Đức như Hòa Thượng Thích Mật Hiển, Hòa Thượng Thích Thiện Siêu, và cố Hòa Thượng Thích Mật Nguyên thành lập lớp chuyên khoa Phật Học 4 năm tại chùa Linh Quang, Huế, và chính ngài dạy Luật cho lớp chuyên khoa này. Cũng trong năm này, ngài bị Cộng sản bắt tại Tổ Đình Linh Mụ, Huế vào lúc 01 giờ khuya ngày 20 tháng Giêng năm Mậu Thân (17-2-1968) trong khi ngài đang bị bệnh xuất huyết dạ dày một cách trầm trọng.
Năm 1975, ngài trở về chùa cũ. Cũng trong năm ngày ngài được cung thỉnh làm Cố Vấn Ban Chỉ Đạo Viện Hóa Đạo.
Năm 1977, Đại Hội kỳ VII của Giáo Hội Phật Giáo Việt Nam Thống Nhất tại Ấn Quang, ngài được suy cử chức vụ Chánh Thư Ký Viện Tăng Thống.
Năm 1979, Đức Đệ Nhị Tăng Thống, Hòa Thượng Thích Giác Nhiên, chùa Thuyền Môn, Huế viên tịch. Đại Hội kỳ VIII chưa tổ chức được để suy cử Đức Đệ Tam Tăng Thống, do đó Hội Đồng Lưỡng Viện cung thỉnh ngài kiêm nhiệm luôn chức vụ Xử Lý Viện Tăng Thống.
Năm 1977 và 1981 đến 1983, ngài 3 lần làm Đàn Đầu Hòa Thượng các Đại Giới đàn tại chùa Báo Quốc và Trúc Lâm.
Năm 1978, ngài chính thức lên tiếng phản đối Cộng sản Hà Nội trong việc bắt bớ giam cầm trái phép những nhà lãnh đạo của Giáo Hội Phật Giáo Việt Nam Thống Nhất. Ngài đã một mực cương quyết đòi Cộng Sản phải trả tự do cho các nhà lãnh đạo Phật giáo trong đó có có Hòa Thượng Thích Thiện Minh, Hòa Thượng Thích Huyền Quang, Hòa Thượng Thích Quảng Độ...
Đặc biệt từ năm 1976 đến 1986, ngài không ngừng giảng dạy Kinh Luật cho tăng ni ở Huế tại các chùa Linh Mụ, Báo Quốc và Linh Quang.Ngài đã có công nuôi dạy, tác thành cho tất cả Tăng Ni, Phật tử trong đó có các vị học thức cao, hữu dụng cho Phật pháp và xã hội như thầy Thích Chí Chơn (Hoa Kỳ), thầy Thích Trí Siêu tức Lê Mạnh Thát đang còn bị giam giữ trong ngục tù Cộng sản.