Vừa tròn 1 năm, đến năm Tân Mùi (1691), ngài phải bái biệt Giác Phong lão tổ để trở về quê hương phụng dưỡng cha già đau yếu. Hàng ngày, ngài phải lên núi đốn củi đem về chợ đổi gạo nuôi cha, chạy thầy, lo thuốc, chăm sóc phụ thân được 4 năm thì thân phụ qua đời.
Năm Ất Hợi (1695), ngài trở ra Thuận Hóa để tiếp tục việc tu học, cùng trong năm này ngài thọ Sa-di giới với Hòa thượng Thạch Liêm (người Hoa).
Năm Đinh Sửu (1697), ngài thọ Đại giới với Hòa thượng Từ Lâm (người Hoa).
Năm Kỷ Mão (1699), ngài bắt đầu cuộc hành trình tham vấn cầu đạo khắp các thiền lâm, chịu bao nhiêu điều khó khăn đạm bạc. Đến năm Nhâm Ngọ (1702), ngài đến núi Long Sơn chùa Ấn Tôn (Từ Đàm) bái yết Tử Dung Hòa thượng cầu dạy pháp tham thiền.
Đến mùa xuân năm Mậu Tý (1708), Ngài trở ra Long Sơn cầu Hòa thượng Tử Dung ấn chứng.
Sau đó, ngài Liễu Quán vào núi Thiên Thai lập am tu thiền. Hằng ngày Tổ sống khắc khổ, đạm bạc bằng vật thực mọc ở ven hồ chẳng cần lương thực gì khác.
Trú xứ hóa duyên của ngài rất rộng, ngài thường xuyên ra vào Huế, Phú Yên để hóa đạo. Từ năm Canh Dần (1710) đến năm Tân Sửu (1721), Tổ đã chống tích trượng đi khắp nẻo làng quê của đất Phú Yên từ hòn Mõ, ra tận hòn Chuông để hoằng hóa chánh pháp, tiếp Tăng độ chúng, khai lập chùa chiền. Tổ đã khai sơn chùa Bảo Tịnh tại Tuy Hòa.
Đến năm Nhâm Dần (1722), ngài trở ra Huế cùng với vị đệ tử út tên là Tế Vĩ trụ tại Thiên Thai Huyền Tôn tự tiếp tục việc hoằng hóa ở đất Thần kinh.
Năm Quý Sửu (1733), năm Giáp Dần (1734) và năm Ất Mão (1735), ngài được sự thỉnh cầu của các tông môn ở Huế, chứng minh các Đại giới đàn tại đây.
Năm Canh Thân (1740), ngài tấn đàn Long Hoa phóng giới cho đàn hậu tấn. Thời ấy chúa Võ Vương Nguyễn Phúc Khoát (1738 – 1765) rất mến đạo hạnh của ngài nên thường đến chùa Viên Thông đàm đạo và thỉnh ngài vào cung để bàn luận Phật pháp nhưng ngài từ chối khéo không vào.
Mùa Xuân năm Nhâm Tuất (1740), ngài làm Hòa thượng Đàn đầu cho Đại giới đàn tại chùa Viên Thông.